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  • 城市环境研究所在形貌和同步硫化对铁掺杂CeO2催化剂的NH3-SCR脱硝性能和机理的影响研究取得进展

    文章来源:城市环境研究所  |  发布时间:2022-12-16  |  【打印】 【关闭

      

      氨选择性催化还原技术(NH3-SCR)是目前应用最广泛的烟气脱硝技术。商用催化剂(V2O5-WO3/TiO2、V2O5-MoO3/TiO2)适用的温度窗口范围较窄(300-400 °C),具有一些生物毒性。而且近年来,一些行业的烟气脱硝要求温度范围在120-300 ℃,因此研究者致力于开发新型高效、环境友好、宽活性窗口的脱硝催化剂。由于CeO2具有优异的储放氧能力而被广泛用于催化领域,但纯相CeO2的NOx转化率和N2选择性较低,因此许多研究者通过掺杂其他元素或负载其他化合物改善CeO2的催化性能,或者利用CeO2明显的形貌效应,改变暴露晶面调控其催化性能,还通过硫化处理CeO2提高其表面酸性从而提高其催化性能。但目前对于元素掺杂CeO2的形貌效应仍存在争议,并且获得硫化CeO2需通过两步法,即先合成CeO2再进行硫化,未见通过一步法合成硫化的CeO2基催化剂的报道。

      中国科学院城市环境研究所陈进生研究团队制备了纳米棒、纳米立方体和纳米多面体形貌的铁掺杂的CeO2,并且通过一步法合成硫化的铁掺杂CeO2纳米棒。通过同步掺杂金属元素、调控形貌和硫化协同提升了铈基材料的NH3-SCR脱硝活性,进而通过研究这一系列催化剂的脱硝性能和物理化学性质的差异,探究脱硝性能和机理与铁掺杂、形貌和硫化之间的关系。研究结果显示:铁掺杂CeO2催化剂的脱硝性能呈现明显的形貌效应:纳米棒>纳米多面体>纳米立方体。而通过在制备过程中同步硫化铁掺杂CeO2纳米棒,可获得更加优异的脱硝性能,其在高空速240, 000 mL·g-1·h-1下,在275–400 oC范围内仍具有超过95%的脱硝效率和近100%的氮气选择性。铁掺杂和硫化诱导形成的纳米棒形貌,倾向于暴露{110}面,具有最多的氧空位缺陷和最高的表面化学吸附氧比例。铁掺杂主要增加强酸性位点,表面硫酸盐则显著增加了布朗斯特酸性位点,促进了NH3吸附并且抑制了NOx吸附。这些性质都有利于提升其脱硝效率和氮气选择性。铁掺杂的CeO2纳米棒催化剂主要遵循L-H机理,但硫化改变了催化剂的脱硝机理,使得硫化的铁掺杂CeO2纳米棒的NH3-SCR反应主要遵循E-R机理。

      该研究成果以Effect of morphology and simultaneous sulfation on Fe doped CeO2 for selective catalytic reduction of NOx with NH3为题发表在能源环境领域著名学术期刊Fuel上(DOI: 10.1016/j.fuel.2022.126771),城市环境研究所王金秀副研究员为第一作者,陈进生研究员为通讯作者。该研究得到中国科学院B类先导科技专项培育项目课题(XDPB1902)、福建省科技厅(2020Y0085)、中国科学院青年创新促进会(2020309)项目的资助。

      论文链接

    图1. 制备的催化剂的(a)(b) H2-TPR谱图,(c) 拉曼谱峰ID/IF2g比值,(d) NH3-TPD-MS谱图

    图2. 铁掺杂CeO2催化剂的NOx转化率(左)和NH3-SCR反应机理示意图(右)

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